Modification of layered double hydroxides for catalytic degradation of refractory organic pollutants using advanced oxidation processes

Abstract

Bu tezde, dirençli organik kirleticilerin sonokatalitik ve fotokatalitik yöntemlerle bozunması, çeşitli modifikasyonlar yoluyla katmanlı çift hidroksitin (LDH'ler) katalitik özelliklerini artırarak incelenmiştir. ZnFe LDH'nin katalitik performansı, lantanyum (La) katkılama yoluyla geliştirilmiştir. Bunu takiben, katalizörün yeniden kullanılabilirliğini arttırmak için sentezlenen La-ZnFe LDH, polidimetilsiloksan (PDMS) süngeri üzerine immobilize edilmiştir. LaZnFe LDH' nin ve hareketsizleştirilmiş katalizörün morfolojik, yapısal ve optik özellikleri XRD, FTIR, SEM, EDX, TEM, XPS, BET ve DRS analizleri ile belirlenmiştir. İlk olarak, metribuzinin peroksidisülfat destekli sonokatalitik degradasyonu için La-katkılı ZnFe LDH kullanılmıştır. LaZnFe LDH dozajı, metribuzin konsantrasyonu, PDS konsantrasyonu, pH ve ultrasonik güç optimize edilerek, metribuzinin %90,1'i bozulmuştur. İkinci olarak, rifampisinin peroksimonosülfat destekli fotokatalitik bozunması için LaZnFe LDH gömülü PDMS süngeri kullanılmıştır. Rifampisin konsantrasyonunun, PDMS sünger sayısının, PMS dozajının, pH'ın ve ışık yoğunluğunun rifampisin fotodegradasyon süreci üzerindeki etkisi araştırılmıştır. Optimum koşullar altında, prosesin rifampisin bozunma verimliliği %92,8'e ulaşmıştır. LaZnFe LDH ve hareketsizleştirilmiş katalizörün, sırasıyla dört ve yedi ardışık döngüden sonra iyi bir yeniden kullanılabilirlik ve kararlılığa sahip olduğu bulunmuştur. Metribuzin ve rifampisin bozunması sırasında oluşan yan ürünler GC-MS analizi ile tespit edilmiş ve bu yan ürünlerin hedef kirleticilere göre daha az toksik olduğu veya toksik olmadığı bulunmuştur. Bu çalışmanın bulgularına göre, kalıcı organik kirleticilerin sonokatalitik ve fotokatalitik gideriminde modifiye LDH'lerin kullanımı oldukça etkilidir.

In this thesis, the degradation of refractory organic pollutants by sonocatalytic and photocatalytic processes was investigated by enhancing the catalytic properties of layered double hydroxide (LDHs) through various modifications. The catalytic performance of ZnFe LDH was enhanced through lanthanum (La) doping. Following that, the synthesized La-ZnFe LDH was immobilized onto the polydimethylsiloxane (PDMS) sponge to increase the reusability of the catalyst. The morphological, structural, and optical properties of the LaZnFe LDH and immobilized catalyst were determined via XRD, FTIR, SEM, EDX, TEM, XPS, BET, and DRS analyses. Firstly, LaZnFe LDH was used for the peroxydisulfate-assisted sonocatalytic degradation of the metribuzin. By optimizing LaZnFe LDH dosage, metribuzin concentration, PDS concentration, pH, and ultrasonic power, 90.1% of the metribuzin was degraded. Secondly, LaZnFe LDH-embedded PDMS sponge was used for the peroxymonosulfate-assisted photocatalytic degradation of rifampicin. The effect of rifampicin concentration, PDMS sponge number, PMS dosage, pH, and light intensity on the rifampicin photodegradation process was investigated. Under optimal conditions, the rifampicin degradation efficiency of the process reached 92.8%. LaZnFe LDH and the immobilized catalyst were found to have good reusability and stability after four and seven consecutive cycles, respectively. By-products generated during the degradation of metribuzin, and rifampicin were detected by GC-MS analysis and these by-products were found to be less toxic or non-toxic in comparison to the target pollutants. According to the results, the application of modified LDHs for the sonocatalytic and photocatalytic processes for the degradation of refractory organic pollutants is quite effective.