PEM tipi yakıt hücrelerinde kullanılan katalizörlerde farklı karbon desteği kullanılarak yüzey alanının arttırılması ve kinetik özelliklerinin geliştirilmesi

Abstract

PEM (Polimer Elektrolit Membran) tipi yakıt hücrelerinde kullanılan destekli vedesteklenmemiş Pt temelli katalizörler ile ilgili ince film döner disk elektrot yöntemi ileelektrokimyasal bir çalışma yapılmıştır. Katalizörlerin elektrokimyasal yüzey alanları (EYA)0,5 M H2SO4 ve 0,1 M HClO4 elektrolitler içersinde, oda sıcaklığında ve 20 mV/s ve 100mV/s tarama hızlarında yapılan döngüsel voltametri ölçümleri ile tespit edilmiştir. Farklıkarbon desteğine sahip katalizörlerin oksijen indirgenme aktiflikleri 0-2500 rpm aralığındafarklı döndürme hızlarında tespit edilmiştir. Oksijen ndirgenme Reaksiyonu (O R) içinhesaplanan Levich katsayısı uygulanan voltaja bağımlı olarak 4 veya hem 2 hem 4 elektrontransferi gerçekleştiğini belirtmektedir. Ara ürün olarak elde edilen hidrojen peroksit oluşumudöner yüzük-disk elektrot ile belirlenmiştir ve 0,6 V'dan daha düşük potansiyellerde kütletransferi etkisi yüzünden oluşan kısıtlamalar sonucunda daha çok oluştuğu gözlemlenmiştir.10-46,5 wt% Pt yüklemeleri arasında farklı yükleme değerlerine sahip katalizörlerden aerogelkarbon destekli olanların diğerlerine kıyasla daha yüksek EYA'ya sahip olduğu görülmüştür.Bu tez kapsamında yakıt hücresi için kullanılan çeşitli katalizörlerin değişik voltajdeğerlerinde birim yakıt hücresi alanından çekilebilecek akım ve elde edilebilecek güceetkileri, platin başına düşen aktif yüzey alanı (m2/gPt) değerleri, kütle transferinin olmadığıdurumlardaki kinetik davranışları ve hidrojen peroksit oluşumu incelenmiştir.An electrochemical study of different supported and unsupported Pt based catalystsused in polymer electrolyte fuel cells (PEMFCs) has been performed by means of thin filmrotating disk electrode (RDE) method. The comparison of electrochemical surface area(ESA) was made using cyclic voltammetry measurements in H2SO4 or HClO4 at roomtemperature and scanning rates of 20 and 100 mV/sec. Oxygen reduction activity for aerogel-supported and carbon supported Pt catalysts was evaluated at various rotation speeds in therange of 0-2500 rpm and compared to the catalytic activity of unsupported Pt-black catalyst.The calculated values of Levich constant for the oxygen reduction reaction (ORR) indicatedependence on the applied voltage and either 4 or 2-4 electron transfer mechanism. Thehydrogen peroxide by-product formation was determined with a rotating ring disk electrode(RRDE) and was observed to take place mostly at voltages below 0.6V due to the limitationsfrom mass transport effects. The results obtained at different Pt loadings in the range of 10 -46.5 wt% Pt demonstrated that XC-72 and aerogel based catalysts are foreseen to have higherESA in comparison to other tested supported and unsupported commercially availablecatalysts.