Development of laser-induced graphene based flexible thermoelectric generators

Abstract

Sürdürülebilir ve miniaturize enerji kaynaklarına olan artan ihtiyaç, atık ısıdan enerji toplayabilen termoelektrik malzemeler üzerine araştırmaları hızlandırmıştır. Bu malzemeler arasında karbon bazlı sistemler, özellikle de lazerle indüklenen grafen (LIG), düşük maliyetli üretim, mekanik esneklik ve elektriksel iletkenlik gibi dikkat çekici avantajlar sunmaktadır. Bu tez, LIG bazlı esnek termoelektrik malzemelerin sentezi, karakterizasyonu ve cihaz entegrasyonunu sunmaktadır. LIG, poliimid filmlerin CO? lazer kullanılarak doğrudan lazer kazıma yöntemiyle üretilmiş ve özellikleri SEM, XRD, FTIR, Raman ve XPS teknikleri ile kapsamlı olarak analiz edilmiştir. Elde edilen LIG tozları PVDF ile karıştırılarak p-tipi termoelektrik kompozit filmler geliştirilmiştir. PVDF'nin yapısal faz dönüşümleri ve dolgu malzemesinin dağılımı değerlendirilmiştir. Buna paralel olarak, azot katkılaması amacıyla üre işlemi uygulanmış ve bu sayede yüzey kimyası değişmiş, geliştirilmiş Seebeck davranışı gösteren n-tipi LIG elde edilmiştir. Ure ile işlenmiş LIG (n-tipi) ve PVDF-LIG kompozit filmleri (p-tipi) kullanılarak, bağlantı elemanı olarak da saf LIG filmleri ile esnek bir termoelektrik jeneratör (TEG) üretilmiştir. Cihaz poliimid bir substrat üzerine monte edilmiş ve esneklik ile çevresel kararlılığı sağlamak amacıyla Kapton bant ile kaplanmıştır. Termoelektrik ve elektriksel performans, farklı sıcaklık gradyanları altında test edilmiştir. Sonuçlar, 1.91 nW çıkış gücü ve orta düzey sıcaklık koşullarında umut verici termoelektrik potansiyel ortaya koymuştur. Bu çalışma, LIG bazlı malzemelerin gelecek nesil, ölçeklenebilir ve esnek enerji toplama sistemlerinde, geleneksel inorganik termoelektrik malzemelere düşük maliyetli bir alternatif sunduğunu vurgulamaktadır. Ayrıca, karbon bazlı TEG'lerin giyilebilir ve IoT destekli uygulamalar için daha ileri geliştirilmesine temel oluşturmaktadır.The increasing need for sustainable and miniaturized energy sources has accelerated research on thermoelectric materials capable of harvesting waste heat. Among carbon-based systems, carbon nanotubes (CNTs) have been extensively studied for their remarkable electrical and mechanical properties, while graphene has emerged as another promising candidate due to its high conductivity and two-dimensional structure. Building on these advances, laser-induced graphene (LIG) offers additional advantages such as low-cost fabrication, mechanical flexibility, and excellent electrical conductivity. This thesis presents the synthesis, characterization, and device integration of LIG-based flexible thermoelectric materials. LIG was fabricated through the direct laser scribing of polyimide sheets using a CO? laser, and its structural, chemical, and morphological characteristics were extensively analyzed using SEM, XRD, FTIR, Raman, and XPS analyses. LIG powders were blended with PVDF (Polyvinylidene Fluoride) to develop p-type thermoelectric composite films. The structural phase transformations of PVDF and filler dispersion were evaluated. In parallel, urea treatment was employed to achieve nitrogen doping, resulting in n-type LIG with altered surface chemistry. A flexible thermoelectric generator (TEG) was fabricated using both the n-type (urea-treated LIG) and p-type (PVDF-LIG) films, with native LIG films serving as interconnections. The device was assembled on a polyimide substrate and encapsulated with Kapton tape to ensure flexibility and environmental stability. The thermoelectric and electrical performance of the device was evaluated under various temperature gradients. Results demonstrated an output power of 1.91 nW and promising thermoelectric potential under moderate thermal conditions. Traditional inorganic thermoelectric materials often suffer from drawbacks such as high cost, brittleness, and limited mechanical flexibility, which hinder their widespread use in practical applications. In contrast, this work emphasizes the potential of LIG-based materials in next-generation, scalable, and flexible energy harvesting systems, offering a low-cost and mechanically robust alternative. The findings also establish a foundation for further development of carbon-based TEGs suitable for wearable and IoT-powered applications.