Mezogözenekli TiO2-Rutil Destekli MnxOy-Na2WO4: Hazırlanışı, Karakterizasyonu ve Metanın Oksidatif Birleşme Reaksiyonundaki Katalitik Performansı

Abstract

Mevcut projede; literatürde ilk defa, metanın oksidatif birleşme reaksiyonunu katalizlemek için kullanılacak rutil fazda mezogözenekli TiO2 malzemesi destekli MnxOy-Na2WO4 katalizörü hazırlanmış, uygun yapısal analizleri gerçekleştirilerek karakterize edilmiş ve metanın oksidatif birleşme (MOB, literatürde OCM) reaksiyonundaki performansı test edilmiştir. Bununla beraber, mezogözenekli TiO2’nin yanı sıra SBA-15 (mezogözenekli SiO2) malzemesi de sentezlenerek MnxOy-Na2WO4/SBA-15 katalizörü hazırlanmış, karakterize edilmiş ve katalitik performansı, yeni MnxOy-Na2WO4/mes-TiO2(rutil) katalizörünün performansı ile kıyaslanmıştır. Malzemeler, XRD, BET, TG, ICP-OES, EDX-haritalama, parçacık boyutu dağılımı, XPS, SEM ve TEM gibi analiz yöntemleri kullanılarak karakterize edilmiştir. Katalizörler çoklu reaktör sisteminde, yaklaşık 1,5 ml kuvartz kum içerisinde seyreltilmiş 50 mg katalizör kullanılarak, 750°C sıcaklık, 60 ml/dak. reaktan akış hızı ve CH4:O2:N2 = 4:1:4 besleme kompozisyonu koşulları altında metanın oksidatif birleşme reaksiyonunda test edilmiştir. Katalitik aktivite ve yapı ilişkisi açısından; katalizörlerin reaksiyon öncesi ve sonrası örneklerinin karakterizasyonları karşılaştırıldığında, katalizör yapı ve özelliklerinde bazı değişiklikler tespit edilmiştir. Fakat performansı belirleyen önemli değişkenlerin (X-CH4, S-C2 ve Y-C2 gibi) reaksiyon boyunca önemli bir değişiklik göstermemesi ve çoğunlukla stabil kalması, karakterizasyonlarda tespit edilen değişikliklerin performansa bir etkisinin olmadığını göstermektedir. MnxOy-Na2WO4/mes-TiO2-rutile katalizörü açısından; MnxOy-Na2WO4/SBA-15 katalizörü referans alındığında alternatif olma hedefine çok yaklaşıldığı ve MnxOy-Na2WO4/SBA-15’e yakın bir aday olduğu, literatürdeki diğer bazı SiO2 destekli katalizörler referans alındığında birbirinden farklı değerlendirmelerin yapılabildiği ve yine literatürdeki mevcut TiO2-rutil ve TiO2-anataz destekli katalizörler referans olarak ele alındığında ise daha iyi performans gösteren bir aday olduğu sonuçlarına varılmıştır. MOB reaksiyonunun endüstriyel ölçekte hayata geçirilebimesi için en büyük engellerden birinin mevcut katalizörlerden daha aktif, seçici ve stabil bir katalizörün eksikliği olduğu bilinmektedir. Bu projenin sonunda elde edilen yeni katalizörün, bu eksikliği giderme konusunda ve/veya en azından bir alternatif katalizör ortaya çıkarılması konusunda oldukça önemli bir potansiyele sahip olduğu görülmüştür. Söz konusu bu yeni katalizörün hem sanayiye hem de akademik dünya ve literatüre katkıda bulunacağı ümit edilmektedir.