Katı oksit yakıt hücrelerinde kullanılacak seramiklerin üretim ve karakterizasyonu

Abstract

Seryum oksit tabanlı elektrolitler lantanit grubundaki elementlerle katkılanarak katı oksit yakıt hücrelerinde oksijen iyon iletkenleri olarak kullanılmaktadır. Yüksek saflıkta saf seryum oksit n-tipi yarı iletken olmasına rağmen indirgeyici şartlar altında ve yüksek sıcaklıklarda oksijen kaybeder. Seryum oksite eklenen lantanit grubundan malzemeler karışık elektronik-iyonik iletim gösterir.Bu tez çalışmasında, katı oksit yakıt hücresinde yaygın olarak kullanılan %10 mol gadolinyum içeren seryum oksitin (10GDC) üretim ve karakterizasyonu yapılarak incelenmiş, literatürle uyumluluğu araştırılmıştır. 10GDC şerit döküm prosesi ile hazırlanmış, hazırlanan numuneler farklı sıcaklık rejimlerine tabii tutulmuştur. 1550°C'de 2 saat (ısıtma hızı 5°C/dak) sinterlenen numuneler % 97 göreceli yoğunluğa, 1500°C'de 8 saat (ısıtma hızı 3°C/dak) sinterlenen numuneler %95 göreceli yoğunluğa ulaşmıştır. Daha sonra bu numunelerin XRD faz analizleri yapılarak, yapıda herhangi bir impürite olmadığı görülmüş, tüm piklerin GDC'ye ait olduğu saptanmıştır. Sinterlenen numunelerin SEM görüntüleri sayesinde mikroyapıları incelenmiş, sinterleme sıcaklığının artmasıyla birlikte yapıdaki gözeneklerin elimine edildiği ve tanelerin büyüdüğü, kalan gözeneklerin tane sınırında ve yok olmaya meyilli oldukları gözlenmiştir. En yoğun olan numunenin elektriksel özellikleri empedans analizi sonucunda çıkan kompleks empedans diyagramındaki verilerden hesaplanarak, toplam iletkenliğe bağlı aktivasyon enerjisi 0,85 eV olarak hesaplanmış, iletkenlik 600°C'de 0,128*10-2 S/cm, 650°C'de 0,3012*10-2 S/cm, 700°C'de 0,3642*10-2 S/cm olarak bulunmuştur. Aktivasyon enerjisinin artmasıyla iletkenliğin düştüğü, test sıcaklığının arttırılması ile iletkenliğin arttığı gözlenmiştir.Ceria-based electrolytes, doped with rare earths, show promise as oxygen ion conductors in solid oxide fuel cells. Pure ceria and ceria-based materials present an interesting range of electric transport properties. It has been known that high purity ceria is an n-type semiconductor and in very reducing conditions and at high temperatures after the loss of oxygen. The doping of cerium oxide in the series lanthanides can also exhibit electronic or mixed ionic-electronic conduction in reducing atmospheres.In this thesis, characterization and literature relevance of cerium oxide containing 10% mole gadolinium (10GDC) was done. 10GDC was prepared by tape casting and specimens were exposed at different temperature regimes. Specimens sintered at 1500°C for 2 hours (with 5°C/min heating rate), had 97% relative density and specimens sintered at 1500°C for 8 hours (with 3°C/min heating rate), had 95% relative density. Subsequently, XRD phase analysis was carried out and it was shown that there were no impurities in the structure and all peaks belong to GDC. Microstructure of sintered specimens was analyzed by scanning electron microscopy. It was observed that with increasing temperature pores were eliminated and grain size increased. Remaining pores were located at the grain boundary only. Impedance analyses were carried out on the specimen with highest density. Activation energy related to total conductivity was calculated complex impedance diagram. Activation energy and conductivities were calculated 0,85 eV and 0.128*10-2 S/cm at 600°C, 0.3012*10-2 S/cm at 650°C, 0.3642*10-2 S/cm at 700°C respectively. It was observed that conductvity was increasing with the increase of temperature and was decreasing with the increase of activation energy.