TIGaSe2 tabakalı kristallerdeki doğal kusurların termoelektrik özelliklerine etkisinin teorik incelenmesi

Abstract

Bu çalışmada, Boltzman taşıma denklemi ile birlikte ab-initio yoğunluk fonksiyonel teorisi hesaplamaları uygulanarak TlGaSe2 üçlü katmanlı dikalkojenitlerin termoelektrik performansını ayrıntılı olarak değerlendirildi. TlGaSe2 birim hücresinde, Se-anyon boşlukları yoluyla yapısal kusurlar tasarlanmasına yönelik yeni bir yaklaşım geliştirilmiştir. Bu kusurlar, TlGaSe2 katmanlı kristallerinin örgü termal iletkenliğini belirgin oranda düşüren çok frekanslı fonon saçılma merkezleri olarak davranmaktadırlar. TlGaSe2 kristal örgüsünde iki tür Se-boşluk kusuru tasarlanmıştır: Birim hücrede (1x1x1) ve süper örgü kafesinde (1x1x4) tek boşluk kusuru. Elektronik yapı hesapları ve kimyasal bağlanma analizleri Se-boşluklarının diğer olası kusurlardan daha elverişli olduğunu ortaya koymuştur. Bu kristallerin sahip olduğu elektriksel taşınım özellikleri ve termoelektrik verimliliğin, kristal yapısına yerleştirilecek Se-boşlukları sayesinde belirgin ölçüde değiştirilebileceği gösterilmiştir. Simülasyon sonuçları, kristal yapıya dahil edilen Se-boşluk kusurlarının termoelektrik güç faktörü ve performans katsayısı ZT'nin yanı sıra termoelektrik verimliliği de önemli ölçüde geliştirdiğini göstermiştir. Sonuçlar, Se-boşlukları içeren TlGaSe2'nin, termoelektrik uygulamalar için gelecekte yeni bir malzeme olarak düşünülebileceğini göstermektedir.In this study, the thermoelectric performance of TlGaSe2 ternary layered dichalcoge-nides are evaluated by applying ab initio density functional theory calculations combined with Boltzmann's transport equation. A novel approach to design the intrinsic structural defects via Se-anion vacancies in unit cell has been developed. These defects act as multi-frequency phonon scattering centers in the TlGaSe2 unit cell and significantly reduce the lattice thermal conductivity of TlGaSe2 layered crystals. Two kinds of Se-vacancy defects in host TlGaSe2 crystal lattice are engineered: The single vacancy defect induced intrinsically in the unit cell (1x1x1) and in the supercell lattice (1x1x4). Electronic structure calculations and chemical bonding analyses have revealed that Se-vacancies are more favorable than other possible intrinsic defect candidates. It is found that the electrical transport properties and thermoelectric efficiency of this semiconductor could be significantly altered by introducing Se-vacancy states into crystalline structure. Simulations show that inclusion of Se-vacancy defects significantly improves the thermo-electric efficiency as well as the thermoelectric power factor and figure of merit (ZT) values of this compound. The results demonstrate that TlGaSe2 with introduced Se-vacancies may be a perspective material for thermoelectric applications.